《神都蜜探》讲述了一个发生在唐高宗时期东都洛阳的奇异故事。三皇开世之际，华夏大地万物初生，黄河岸边也凭空出现了一口孤井。历经沧海桑田与王朝更迭，这口井始终不枯不竭，平静如初，世人便称之为“龙眼井”。
到了唐高宗时期，龙眼井所在之地已成为繁华的东都洛阳。二圣临朝之际，井水突然发生异动，接连有许多形貌怪异、仪态奇特的生物从井中飞升而出。它们能够腾空踏浪、飞檐走壁，令从未见过此等生物的洛阳百姓惊恐不安。由于这些生物都是飞天而来，百姓称其为“天妖”。
事实上，所谓“天妖”并非妖怪，而是来自遥远达达星球的达达星人。他们以坚果类食物为生，龙眼井则是连接达达星球与人类星球的时空隧道。由于达达星球连年遭受灾乱，达达星人来到大唐避难，并向二圣进贡天宿晶体，希望获准在此寄居生存。
二圣仁厚开明，不忍将他们驱逐，答应了这一请求，但要求达达星人换上唐人装束，隐秘生活，不得暴露真实形态，以免扰乱大唐风仪。然而，天妖天性懒散，欲望强烈，日子久了便逐渐暴露本性，屡屡无视大唐律法，做出违背纲常之事。天后因此震怒，在九寺之外另设一座与龙眼井同名的龙眼寺，对这些天妖进行严密监管。
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