《钢甲卡卡龙》的剧情设定被指严重借鉴日本特摄经典《铁甲小宝》。故事发生在机器纪元3000年，那时人类已经进入高度依赖机器的时代，日常生活中的一切几乎都由机器完成。乌拉拉城是一座现代化小城，城中心矗立着高耸入云的乌拉拉山，繁华的城市便坐落在山脚下。
主人公小天的外公查理理老博士是一位痴迷机器人研究的科学家。他深知机器为人类生活带来便利，也意识到机器潜藏着可能危及人类的风险。一次偶然的发现中，查理理博士从远古记载里了解到“生肖精灵石”的秘密，并据此研制出十二生肖机器人，希望组建一支强大的战队，找到所有生肖精灵石，守护地球的安全。
小天与卡卡龙意外开启了隐藏精灵石的神秘空间。传说，只有心灵纯洁的孩子才能打开第一个空间。空间开启后，寻找精灵石的游戏也随之开始：精灵石被藏在宝箱之中，只有赢得比赛，才能获得开启宝箱的钥匙。
查理理博士的搭档灰溜溜博士原本也参与机器人研究，却逐渐生出征服世界的野心。一次查理理博士让机器人进入休眠状态时，灰溜溜博士暗中盗走了其中六只机器人。第一集里他曾企图将全部机器人一并偷走，但由于行踪暴露而未能得逞。得手后，他重新改造这六只机器人，并为它们输入新的程序，使其听命于自己。
得知生肖精灵石的秘密后，灰溜溜博士决定不惜一切代价集齐十二颗精灵石，召唤出“黑暗魔王”，从而改变整个人类。围绕生肖空间的探索与游戏比赛，小天、卡卡龙一行和灰溜溜博士展开了一场荒诞逗趣、充满正义与勇气的较量，故事也由此展开。
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